Nisekoi mengikuti siswa sekolah menengah Raku Ichijo, putra seorang pemimpin faksi yakuza Shuei-Gumi, dan Chitoge Kirisaki, putri seorang bos di geng saingan yang dikenal sebagai Beehive. Mereka tiba-tiba bertemu ketika Chitoge melompati tembok dan berlutut di wajah Raku. Setelah dia kabur, Raku menyadari dia telah kehilangan liontinnya yang diberikan kepadanya oleh kekasih masa kecilnya yang membuat janji rahasia dengannya. Setelah mengetahui Chitoge adalah murid pindahan baru di kelasnya, dia memaksanya untuk membantunya mencari liontin itu. Selama pencarian, mereka mulai tidak menyukai satu sama lain.[8]
Sekembalinya ke rumah, Raku mengetahui bahwa geng Shuei-Gumi dan Beehive telah sepakat untuk menyelesaikan perseteruan mereka dengan memasangkan anak-anak pemimpin mereka. Raku mengetahui bahwa calon pacarnya tidak lain adalah Chitoge. Selama tiga tahun ke depan, mereka harus berpura-pura menjalin hubungan untuk menjaga perdamaian antar geng. Ini ternyata menjadi tugas yang cukup menantang, bukan hanya karena kebencian mereka satu sama lain, tapi juga karena Raku naksir teman sekolahnya yang lain, Kosaki Onodera, yang diam-diam dia harap adalah gadis yang membawa kunci liontinnya. Berbagai perkembangan memperumit situasi, termasuk pengawal Chitoge yang terlalu protektif, pembunuh bayaran wanita, gadis yang mengaku sebagai tunangan Raku, dan adanya banyak kunci.
